方亚蓉

发布时间:2023-06-01 浏览次数:


个人简介
近年来,随着化石能源消费的飞速增长,移动源(车辆,船舶等)和固定源(石油炼制,石化加工等工业过程)排放的大量挥发性有机化合物(volatile organic compounds, VOCs)和一氧化碳(CO)等有毒气体成为我国当前主要的空气污染物。目前,工业净化VOCs和CO等有毒气体的催化剂的主要活性组分是Pt、Pd等贵金属,但是贵金属储量有限、价格昂贵,无法有效满足未来环境治理的需求。因而设计开发高效的非贵金属催化剂是当前亟待解决的问题。

过渡金属及其氧化物因具有高活性、价格低廉和高储量等特点有望成为贵金属的替代催化剂。过渡金属催化剂中,铜基催化剂具有较强的氧化催化活性,长期以来稳定的Cu+被认为是氧化反应的活性组分。然而,很少有实例全面阐述CuO/TiO2体系中稳定Cu+的来源。CO的氧化是一种典型的多相催化反应,在汽车尾气排放的控制、工业氧化反应的发展和反应机理的研究中起着核心作用。我们采用工业上最常用的共沉淀法和浸渍法制备了CuO/TiO2复合催化剂并以CO催化氧化为探针反应研究了该复合催化剂的催化活性和热稳定性。通过实验和理论研究证明了CuO/TiO2复合催化剂中高活性Cu(I)的形成和稳定机制可归因于Ti掺杂的具有Cu-O-Ti杂化的CuO(111)界面结构。进一步深入研究表明,在该界面处形成的Cu-O-Ti杂化体系中的电荷转移(Ti→Cu)能产生大量稳定的Cu+。此外,原位红外实验证明该Cu+能作为反应中CO的吸附位点,吸附在Cu+上的CO直接与由Ti掺杂引起的活化O原子通过MvK机理发生反应,从而提高反应活性和稳定性。相关研究内容已发表在国际高水平期刊《ACS Applied Materials &Interfaces》上:ACS Appl. Mater. Interfaces 2020, 12, 7091−7101

此外,以丙烯(C3H6)为代表的短链烯烃类是大气VOCs中的主要类型之一。由于很高的光化学臭氧生成潜势(POCP),丙烯约占VOCs排放总量的2.5%,却贡献了7%的臭氧生成,是引发光化学烟雾最活跃的VOCs之一。我们设计合成了具有丙烯低温催化活性的Cu/Ti复合催化剂,进一步证明了Cu/Ti复合催化剂在VOCs催化降解领域的潜在应用前景。相关研究内容已发表在国际顶级期刊《Environmental Science & Technology》上。

铜基非贵金属催化剂在实际应用过程中容易产生硫酸盐,造成硫中毒,导致催化剂失活,这也在一定程度上限制了它的推广和应用。单原子催化剂(SAC)作为一种新型的高效催化剂,其急剧增大的表面自由能、量子尺寸效应、不饱和配位环境和金属-载体的相互作用等新特性,为制备高催化活性和高抗硫性铜基催化剂提供了思路。基于此研究,我们申请了相关专利技术(申请号:201811646323.2)与公司合作完成中试,并已实现量产。产品已实际应用于固定源VOC废气治理工程中。同时,我们进一步探究了高稳定性单原子Cu/TiO2催化剂的抗硫性能及机制。该研究工作的相关论文已撰写完成待发表。

参与项目:

1. 国家千人计划青年人才启动基金项目:机动车尾气组分低温催化氧化。

2. 移动源污染排放控制技术国家工程实验室基金项目:低贵金属、高稳定性柴油尾气氧化催化剂的设计与开发

研究方向
非贵金属基催化剂表面活化机制与反应机理探究

小分子气相污染物的降解

教育经历
自 2012-07 至 2016-07
长江大学
石油工程学院
学士
自 2016-09 至 2021-07
华中师范大学
化学学院
博士在读
工作经历
曾获奖励
2018年华中师范大学研究生优秀奖学金(2000元)

2019年华中师范大学优秀博士学位论文培育计划(2万)

2020年华中师范大学化学学院优秀博士学位论文培育计划(2万)

华中师范大学化学学院学业奖学金三等奖

学术报告
第十一届全国环境催化与环境材料学术会议(沈阳):界面稳定的Cu(I)及其 CO低温催化氧化的性能(墙报);

第十届全国环境化学大会(天津):CuO/TiO2低温催化氧化CO中Cu(I)活性位点性质的探究(会议论文摘要)